Picarro G2201-i — 探索巴黎甲烷之謎：城市溫室氣體的源與蹤
原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.est.1c00859
引言
甲烷作為一種強效溫室氣體，對氣候變化的影響顯著。由于排放源的多樣性和復雜性，全球和區(qū)域尺度上的甲烷排放量存在較大的不確定性。特別是像巴黎這樣的大城市，其龐大的基礎(chǔ)設(shè)施構(gòu)成了甲烷排放的重要來源。因此，研究團隊致力于開發(fā)一種簡單、成本低廉的方法來量化這些關(guān)鍵的甲烷排放源。
巴黎城市環(huán)境中甲烷源的復雜性，包括供暖系統(tǒng)、垃圾填埋場、廢水和道路交通等，這些源的相互交織要求采用特定的觀測工具和策略。移動觀測方法的引入，為在地方尺度上限制排放、改進清單并減少大規(guī)模排放不確定性提供了獨立信息。研究的最終目的是通過在巴黎進行的移動CH4濃度測量及其同位素組成的分析，繪制城市甲烷源地圖，識別源類型，并量化排放量，這對于理解城市CH4排放對全球貢獻至關(guān)重要，并為制定有效的減排策略提供了科學依據(jù)。
研究方法
測量設(shè)備與技術(shù)
研究團隊使用了Picarro G2201-i 光腔衰蕩光譜（CRDS）分析儀進行測量。儀器被安裝在一輛裝備有GPS設(shè)備的車輛上，以實現(xiàn)對甲烷(CH4)、二氧化碳(CO2)和水蒸氣(H2O)的實時測量。G2201-i分析儀特別用于測量CO2、δ13CO2、CH4、δ13CH4和H2O，具備高精度和高頻率的測量能力。
測量過程
測量活動在2018年9月7日至2019年3月7日間進行，涵蓋了巴黎及其西部和南部郊區(qū)。車輛攜帶的測量儀器通過車頂?shù)目諝馊肟谶M行采樣。為了獲得更詳細的源信息，研究團隊還進行了步行測量來定位觀測到的甲烷濃度增強的確切位置。
數(shù)據(jù)處理和校準
所有測量數(shù)據(jù)都經(jīng)過了時間校正，以補償從進氣口到分析儀的傳輸延遲。研究期間，G2201-i分析儀完成了三次濃度和同位素組成的校準，使用了不同稀釋比例的純CH4和CO2與環(huán)境空氣混合的校準氣體，并與一級標準進行了對比。此外，為了檢驗CH4和δ13CH4測量的穩(wěn)定性及開關(guān)機對測量結(jié)果的影響，研究團隊在11次隨機選擇的調(diào)查前后，分別對已知氣體進行了20分鐘的測量。
泄漏指示分析
研究中定義了甲烷濃度相對于背景值的增強閾值，用以確定泄漏指示。如果觀測到的最大增強值在不超過150米的距離內(nèi)，則假定這些泄漏指示來自同一源。此外，研究還考慮了泄漏指示的空間尺度，排除了長度超過160米的CH4增強作為泄漏的候選。
同位素值的測量分析
為了獲得高精度的δ13CH4現(xiàn)場測量，研究團隊使用了AirCore采樣器。該采樣器包括一個50米的存儲管、一個干燥劑（高氯酸鎂）和閥門。在調(diào)查過程中，空氣被連續(xù)測量并同時存儲在管中（監(jiān)測模式）。當檢測到泄漏指示且讀數(shù)恢復到背景CH4水平后，存儲管中的空氣被重新測量（回放模式）。
移動測量設(shè)置方案
結(jié)果與討論
對巴黎甲烷泄漏跡象的測繪
研究團隊通過移動測量設(shè)備在巴黎街道上記錄了甲烷的濃度增強情況。下圖顯示了CH4濃度相對于背景值的增強，以及在巴黎測量的δ13CH4。數(shù)據(jù)顯示，甲烷濃度的增強普遍較低，最大值僅占所有測量值的5%，在43到2700 ppb范圍內(nèi)。
在該研究中，研究者們共記錄了90個甲烷濃度增強事件，這些事件被定義為泄漏指示。這些泄漏指示的分布呈現(xiàn)出明顯的空間異質(zhì)性，其中一部分集中在特定的區(qū)域，即所謂的集群區(qū)域A和B。這些區(qū)域的識別對于理解城市尺度上的CH4排放模式至關(guān)重要。
巴黎甲烷濃度增強的空間分布及選定泄漏指示的δ13CH4
識別泄漏標志的來源
為了識別泄漏指示的來源，研究團隊采用了同位素分析技術(shù)。通過G2201-i和AirCore采樣器，研究者們測量了泄漏指示的δ13CH4同位素值，這些數(shù)據(jù)對于區(qū)分甲烷的生物源和熱源至關(guān)重要。例如，微生物源的甲烷通常具有更負的δ13CH4值，而化石燃料源的甲烷則具有相對更正的δ13CH4值。
在A區(qū)集群，δ13CH4的同位素值范圍在?50.8 ± 6.0‰和?36.4 ± 2.6‰之間，這與熱源有關(guān)，經(jīng)常與天然氣泄漏源相關(guān)。步行測量進一步確認了這一點，研究者們直接觀察到CH4增強來自污水地溝蓋和天然氣網(wǎng)絡的地溝蓋，以及建筑物鍋爐房的通風格柵。在A區(qū)集群，研究者們發(fā)現(xiàn)了6個泄漏指示，其中3個與建筑物的鍋爐房有關(guān)。這些鍋爐房的甲烷排放是一個以前在城市甲烷研究中未被充分關(guān)注的源。通過對這些鍋爐房的進一步調(diào)查，研究者們發(fā)現(xiàn)這些泄漏指示的排放量相對較高，平均達到3.5 L/min。這一發(fā)現(xiàn)表明，建筑物的加熱系統(tǒng)可能是城市CH4排放的一個重要貢獻者。
在集群區(qū)域A中檢測到的甲烷源的類型
與A區(qū)集群不同，B區(qū)集群的泄漏指示主要與污水網(wǎng)絡有關(guān)。在這里，15個泄漏指示中的9個被確定為來自天然氣分配網(wǎng)絡，而其余6個則與污水管網(wǎng)有關(guān)。這些泄漏指示的δ13CH4值顯示，這些排放具有微生物來源的特征。這一發(fā)現(xiàn)強調(diào)了污水網(wǎng)絡在城市CH4排放中的作用，這可能與污水處理和輸送過程中的生物活動有關(guān)。
A區(qū)和B區(qū)之外，研究者們還觀察到了6個泄漏指示，這些指示至少被觀察到兩次。這些泄漏指示的來源多樣，包括天然氣網(wǎng)絡、污水管網(wǎng)，甚至是未知源。這些發(fā)現(xiàn)表明，城市CH4排放源的分布可能比預期的更為復雜。
通過對90個泄漏指示的綜合分析，研究者們得出了巴黎CH4排放的一個全面視圖。這些泄漏指示的來源被歸類為天然氣網(wǎng)絡、污水管網(wǎng)和鍋爐房。其中，天然氣網(wǎng)絡的泄漏指示占到了56%，污水管網(wǎng)占34%，而鍋爐房占10%。這些數(shù)據(jù)不僅揭示了巴黎CH4排放的主要來源，還為未來的減排策略提供了重要的信息。
在巴黎地區(qū)檢測到的甲烷泄漏指示類別
結(jié)論與總結(jié)
與先前研究的比較：巴黎在全球背景下的位置
將本研究的結(jié)果與先前的研究和清單進行比較，可以發(fā)現(xiàn)一些有趣的差異。例如，與AIRPARIF清單相比，本研究的排放率估算較低，這可能與清單的人口縮放方法、天然氣管網(wǎng)的實際狀況以及污水排放的未考慮有關(guān)。此外，與其他城市如倫敦和洛杉磯的移動測量結(jié)果相比，巴黎的甲烷排放情況顯示出不同的特征和挑戰(zhàn)。
對政策制定者的影響：減排策略的新視角
研究結(jié)果為政策制定者提供了關(guān)于如何有效減少城市甲烷排放的新視角。通過識別和量化甲烷排放源，可以更有針對性地制定減排策略。例如，改進天然氣管網(wǎng)的維護和修復計劃，提高建筑物加熱系統(tǒng)的能效，以及加強對污水管網(wǎng)的管理，都是減少甲烷排放的潛在途徑。
