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Picarro G2401—?dú)W洲西南部大西洋沿岸地區(qū)大氣甲烷的短期趨勢和時(shí)間變化

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原文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2024.120665

引言

       甲烷(CH4)作為一種強(qiáng)效溫室氣體,對全球氣候變化具有重大影響。全球甲烷濃度自2007年以來以每年5 ppb的速度增長,甲烷濃度的變化及其驅(qū)動因素仍存在爭議。研究這些變化的原因和潛在源有助于更好地理解其對氣候的影響。

       大量研究顯示,甲烷排放源復(fù)雜多樣,既有自然源(如濕地、海洋、森林火災(zāi)等),也有大量人為源(如農(nóng)業(yè)、化石燃料開采、廢棄物處理等)。盡管觀測技術(shù)的進(jìn)步,特別是衛(wèi)星遙感的發(fā)展,提高了甲烷監(jiān)測的準(zhǔn)確性,但地面觀測仍是重要的補(bǔ)充手段。

       本研究關(guān)注西南伊比利亞半島,特別是瓜達(dá)爾基維爾河谷的城市和工業(yè)區(qū),如韋爾瓦、塞維利亞和加的斯。目標(biāo)是識別這些區(qū)域的甲烷排放源,并分析其濃度變化。通過結(jié)合衛(wèi)星觀測、氣象模型和地面觀測數(shù)據(jù),研究提供了一個(gè)全面的甲烷排放和濃度變化圖景。

研究方法

研究區(qū)域

       本研究的研究區(qū)域位于伊比利亞半島的西南部,是一個(gè)具有自然保護(hù)價(jià)值的沿海地區(qū)。具體而言,甲烷測量是在位于加的斯灣的El Arenosillo觀測站進(jìn)行的(37.1°N, 6.7°W,海拔42米)。該觀測站位于大西洋海岸線上的瓜達(dá)爾基維爾河及其相關(guān)河谷的終點(diǎn),坐落于Do?ana國家公園內(nèi),該公園被松樹林環(huán)繞。

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2019到2020年伊比利亞半島西南部甲烷排放源的平均水平分布

測量甲烷和氣象參數(shù)的儀器

       2019年9月至2023年12月間,使用El Arenosillo大氣觀測站的Picarro G2401溫室氣體分析儀對甲烷進(jìn)行了觀測。Picarro每月進(jìn)行校準(zhǔn),使用三個(gè)校準(zhǔn)氣瓶,均為歐洲綜合碳觀測系統(tǒng)(ICOS)指定的氣體混合物。目前,El Arenosillo站點(diǎn)正在進(jìn)行標(biāo)簽化處理,并被列為第2類大氣站。Picarro儀器放置在溫度可控(~20℃)的實(shí)驗(yàn)室內(nèi),觀測數(shù)據(jù)的時(shí)間分辨率為1 s,然后將其平均至1,10和60 min。在這項(xiàng)工作中,使用了每小時(shí)的值。在第一階段,測量是連續(xù)的,因?yàn)橹挥?0 m 高度被采樣,但在第二階段(儀器位于100 m高塔的底部),由于在每個(gè)高度每10 min記錄一次測量數(shù)據(jù),每小時(shí)獲得20或30 min的數(shù)據(jù)值。

       使用Vaisala WXT-530儀器記錄本地風(fēng)向風(fēng)速數(shù)據(jù),觀測結(jié)果來自位于地面10 m以上的高度,每10 min記錄一次,并平均至每小時(shí)的數(shù)據(jù)。

排放清單和數(shù)據(jù)反演方法

       為確保數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性,研究還結(jié)合了ECMWF的ERA5氣象數(shù)據(jù)和CAMS(哥白尼大氣監(jiān)測服務(wù))的全球排放清單。ERA5提供了高分辨率的氣象數(shù)據(jù),幫助分析天氣和氣候模式對甲烷濃度的影響,而CAMS的排放清單則用于估算區(qū)域內(nèi)不同來源的甲烷排放量。

       地面觀測在研究區(qū)域內(nèi)的多個(gè)地點(diǎn)進(jìn)行,用于驗(yàn)證并補(bǔ)充衛(wèi)星數(shù)據(jù)。這些地面觀測點(diǎn)提供了詳細(xì)的本地甲烷濃度數(shù)據(jù),幫助識別具體的排放源,并分析甲烷在不同氣象條件下的變化規(guī)律。

研究結(jié)果和總結(jié)

甲烷濃度和潛在排放源

       使用了2019年和2020年期間的CAMS全球排放清單來識別可能影響伊比利亞半島西南部的甲烷排放源。人為排放集中在瓜達(dá)爾基維爾河谷的特定和明確定義的地區(qū),特別是韋爾瓦、塞維利亞和加的斯的城市和工業(yè)區(qū),這些地區(qū)排放量超過350 g km2 h-1。整個(gè)瓜達(dá)爾基維爾河谷(~175-250 g km2 h-1)均勻地顯示出排放,很可能與農(nóng)業(yè)和畜牧業(yè)活動有關(guān)。

       甲烷的摩爾分?jǐn)?shù)在冬季和秋季最高,夏季最低。冬季的95百分位數(shù)為2064 ppb,平均值為1994 ± 42 ppb。秋季是第二高甲烷季節(jié),95百分位數(shù)為2041 ppb,平均值為1984 ppb。夏季的變異性較低,95百分位數(shù)達(dá)到2000 ppb,平均值為1961 ppb。

       使用風(fēng)向數(shù)據(jù),通過風(fēng)玫瑰圖表示了季節(jié)變化,顯示了不同風(fēng)向與對應(yīng)甲烷值的關(guān)系。冬季主要受來自內(nèi)陸的NE-E氣流影響,春季和秋季風(fēng)向主要來自W-NW扇區(qū)和第一象限,即海洋和大陸來源。夏季特征是大西洋氣團(tuán)的到來和海陸風(fēng)的發(fā)展,其日循環(huán)也來自大西洋。

短期趨勢和時(shí)間變化

       基于日平均值,El Arenosillo觀測站記錄的甲烷(CH4)顯示出一個(gè)短期上升趨勢,趨勢為12.1±1.2 ppb/年。盡管數(shù)據(jù)中存在間隙,CH4的日均值隨時(shí)間的變化顯示出明顯的季節(jié)性模式和上升趨勢。在冬季月份觀察到CH4的峰值,例如2020年1月和2023年12月。

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海德堡地區(qū)RTM方法估算的甲烷通量與清單法的比較

甲烷日均值和7天均值的時(shí)間序列和線性趨勢

       對El Arenosillo的趨勢分析與Azores和Lampedusa兩個(gè)站點(diǎn)的趨勢進(jìn)行了比較。Azores站點(diǎn)的趨勢為18.1±3.4 ppb/年,而Lampedusa站點(diǎn)的趨勢為13.7±4.1 ppb/年,均表現(xiàn)出顯著的上升趨勢。分析了甲烷的月度變化,并使用年均值來描述相對變化。El Arenosillo、Azores和Lampedusa三個(gè)站點(diǎn)的季節(jié)性周期都顯示出夏季最小值,而El Arenosillo在1月份達(dá)到最大值,Azores和Lampedusa在3月份達(dá)到最大值。

       討論了不同站點(diǎn)之間月度變化的差異,這些差異可能主要由排放和大氣動力學(xué)引起。年際變化可能與影響排放的天氣條件有關(guān),尤其是生物源排放。分析了El Arenosillo地區(qū)甲烷的日變化模式,CH4在夜間增加,在日出時(shí)開始下降,并在18:00-19:00 UTC達(dá)到最低值。這種日變化可能與大氣垂直穩(wěn)定性、夜間逆溫層、OH自由基的缺失以及來自其他區(qū)域的水平輸送有關(guān)。

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三個(gè)站點(diǎn)的甲烷濃度平均月變化(a)、El Arenosillo站點(diǎn)的季節(jié)性日變化(b)

大氣傳輸模式對區(qū)域甲烷動態(tài)的影響

       研盡管甲烷具有全球分布和較長的壽命,但其行為模式可能受到區(qū)域排放和天氣輸送模式的影響。為了實(shí)施區(qū)域減排策略,理解區(qū)域排放源和根據(jù)典型輸送模式的甲烷分布至關(guān)重要。

       基于小時(shí)風(fēng)向數(shù)據(jù),識別了三種典型的大氣輸送模式:海洋氣流、來自瓜達(dá)爾基維爾河谷的大陸氣流,以及純沿海微風(fēng)。在大西洋氣流影響下,甲烷可以被視為該地區(qū)的基準(zhǔn)線,幾乎不表現(xiàn)出日變化周期。在來自內(nèi)陸瓜達(dá)爾基維爾河谷的大陸氣流影響下,甲烷摩爾分?jǐn)?shù)比海洋條件下記錄的高出40到80 ppb,顯示出明顯的日變化周期,可能受到內(nèi)陸輸送的甲烷和大氣垂直穩(wěn)定性的強(qiáng)烈影響。在沿海微風(fēng)模式下,甲烷表現(xiàn)出受海陸微風(fēng)制度強(qiáng)烈調(diào)節(jié)的日變化周期。然而,在這些循環(huán)過程中并未觀察到甲烷的積累。在某些氣象條件下,如在瓜達(dá)爾基維爾河谷的大陸氣流期間,觀測到的沿海地區(qū)甲烷濃度升高,這歸因于從河谷輸送的甲烷,可能包括自然和人為排放源的總和。

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2021年12月22日至28日100 m處3小時(shí)后向軌跡

       研究結(jié)果表明,瓜達(dá)爾基維爾河谷的內(nèi)陸地區(qū)在特定天氣條件下可能對沿海地區(qū)的甲烷有貢獻(xiàn)。預(yù)計(jì)未來幾年,El Arenosillo將繼續(xù)進(jìn)行甲烷測量,這將有助于識別觀測趨勢中的潛在變化,評估自然和人為排放在甲烷觀測中的作用,了解從如西地中海盆地等地區(qū)輸送的甲烷的貢獻(xiàn),或評估其對地表臭氧的影響,以及其他未來目標(biāo)。